2003年刘亦菲被制片人张纪中选中，出演2003年央视版《天龙八部》并饰演王语嫣，刘亦菲饰演的王语嫣一角，被媒体冠以“神仙姐姐”的称号。

2004年7月份刘亦菲与陈柏霖、五月天合作拍摄的电影《五月之恋》正式上映，这是刘亦菲进入电影圈的第一部作品 ；11月13日，刘亦菲再次与林志颖合作的作品，第二部爱情电影《恋爱大赢家》上映，该片由导演朱延平导演，刘亦菲饰演金巧莉。 

刘亦菲再登时尚芭莎封面

2005年刘亦菲与胡歌、安以轩、刘品言等主演的第一部由游戏改编的古装剧《仙剑奇侠传》热播，刘亦菲饰演痴情、天真、纯洁的女一号赵灵儿。

2006年刘亦菲又接演了张纪中的另一部古装戏《神雕侠侣》，在剧中饰演女一号小龙女，随着电视剧的热播，刘亦菲俘获更多粉丝。5月份，刘亦菲签约日本索尼音乐娱乐公司；9月5日，刘亦菲首张音乐专辑《刘亦菲》在内地、香港、日本发行。