2009年，由张歆艺、王志飞联袂出演，着名导演赵宝刚倾情加盟饰演大反派的大型谍战剧《苏菲的供词》推出后收视一路飘红，剧中张歆艺首次挑战女间谍角色饰演苏菲，这个角色极具挑战性，不仅要演一个命运凄苦的未婚妈妈，还要演出一个受到胁迫内心纠结的女间谍。本剧播出后，张歆艺演绎的苦情妈妈备受好评，展现了“百变女王”的精湛演技。同年6月，由张歆艺、贾一平联袂主演的都市情感悬疑剧《燃烧的玫瑰》召开了开播发布会。同年7月，张歆艺、靳东、石天琦、孟瑶等联袂主演的26集电视连续剧《风雨上海滩》在横店开机。同年张歆艺携手王学兵、李光洁主演国内首部反映医疗黑幕的电视剧《柳叶刀》，张歆艺在剧中饰演的许曼为了调查在心脏外科事故中离奇死亡的妹妹而潜入医院，侦查内幕，上演了一部荧屏医院版《无间道》，该剧在北方播出时被冠以“医院里的三国演义，心外科的赤壁大战”的美誉。

　　2010年，携手廖凡、胡可共同主演电视剧《风声传奇》，身为青年演员的她顶着压力挑战周迅塑造过的顾晓梦一角，她以两种不同的花恰如其分地比喻自己在剧中的角色特点。