2006年，张志坚接连出演电视剧《雄关漫道》、《飓风》和电影《男孩非儿》，并且在剧中有不错变现。

　　2007年，张志坚与白静合作出演电视剧《血色湘西》，在剧中饰演大麻拐。同年，与陈宝国、黄志忠、闫妮等演员合作出演古装历史剧《大明王朝1566》，在剧中饰演严世藩。

　　2008年，张志坚与合作出演电视剧《人间正道是沧桑》，剧中饰演国民党元老级人物董建昌，张志坚虽然戏份并不太重，但是却演活了一个秉持实用主义、深谋远虑、对民族忠贞不二、对爱忠诚不渝、顺应历史潮流的董建昌。

　　2010年，张志坚与徐僧、温峥嵘等演员合作出演年代谍战大戏《毒刺》。其中张志坚饰演的国民党情报局上海站站长于盛龙。同年，张志坚参演由陈家林导演，根据朱道南小说《在大革命的洪流中》改编的革命战争电视剧《洪流》，在剧中饰演苏剑奇。