2012年，特别出演SBS水木剧《幽灵》逐渐走入观众视野。6月，与金秀贤合拍电视CF广告。同年，出演完全靠网络远程方式执导的电影《镜头背后》;通过这部电影，《布拉芙夫人》的导演林弼成第一次见到了李絮，成为日后合作的契机。

　　2013年2月，出演金知云导演的首部三面银幕放映技术定制的短篇电影《The X》，其中与姜东元饰演对手戏，该影片于同年10月4日在釜山国际电影节首映。3月7日，参演由金范、金康宇主演的电影《读心术》上映。3月22日，确认出演张镇导演的电影《高跟鞋》，该片于2014年6月上映。5月，飞赴美国拍摄电影《圣巴巴拉》，片中饰演男主角“政宇”五年没见的妹妹。

　　2014年，与郑雨盛搭档首次主演商业电影《布拉芙夫人》，在片中饰演一步步走向毁灭的女主角阿德，凭借此片入围了同年韩国电影大钟奖、韩国青龙电影奖最佳新人女演员奖，并被评为2014 CINE ICON:KT&G 想象庭院“演员策划展”年度影人。

　　2015年，与原模特经纪公司合约期满转签Management同行，正式告别T台以演员身份展开活动。

　　2017年10月9日，出演由李民基主演的tvN连续剧《今生是第一次》播出，饰演自由恋爱主义者禹秀智。