2005年3月,李小璐出演的《赤子乘龙》播出,她在剧中饰演“龙公主”。4月,李小璐出演的《爱比恨多一点》播出,李小璐在剧中出演一位活泼可爱、善良重情而又身世离奇的年轻女孩婴子。5月,她发行自己的首张专辑《我的淘气天使》。11月,李小璐出演的《风吹云动星不动》播出,饰演为爱痴狂的胡德林。12月,李小璐出演的武侠片《八大豪侠》播出。2006年11月,李小璐出演的《刻骨铭心的爱》播出,李小璐扮演一位扮演被荆浩暗恋的未婚妈妈。 2007年6月,李小璐出演的《奋斗》和《来电奇缘》播出。8月,李小璐出演的《天堂口》上映,她在影片中饰演感情单一,痴情的妓女素珍。10月,李小璐与好莱坞科幻电影《异能》剧组签约,与保罗·麦库甘、达科塔·法宁合作,饰演可以读取别人脑中思维的超能力女子。
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